近日,国际化学顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》在线发表了我校材料与化工学院张甲甲副教授的最新研究成果“CsSnI3p掺杂和非辐射复合的起源Origins of p-Doping and Nonradiative Recombination in CsSnI3)。Angewandte Chemie International Edition是目前国际化学领域最具影响力的综合性刊物之一,该刊最新影响因子为16.823

 


1  CsSnI3的化学势稳定区和构成元素的化学势变化 

因为高的能量转化效率和低的生产制造成本,钙钛矿太阳能电池受到广泛关注。然而,主要的钙钛矿太阳能电池使用了有毒的铅(Pb)钙钛矿作为光吸收体,这阻碍了它的商业化应用。使用环境更友好的锡(Sn)钙钛矿替代Pb钙钛矿是一个有前景的解决方案。不过,受制于严重的p型自掺杂和非辐射复合,Sn钙钛矿太阳能电池在能量转化效率方面远逊于Pb钙钛矿太阳能电池。为研发高效的Sn钙钛矿太阳能电池,需要确定p型自掺杂和非辐射复合的起源。

 


2  CsSnI3中本征缺陷的形成能 

通常认为,Sn钙钛矿中的p型自掺杂是由Sn空位引起的。通过对代表性的Sn钙钛矿CsSnI3进行严格的第一性原理计算,发现事实上主导p掺杂的缺陷是Cs空位。添加额外的Sn2+可以减少p掺杂的原因是CsSn在化学势方面呈现相同的变化趋势,因此抑制Sn空位的形成也会限制Cs空位的形成。此外,研究表明I空位是主要的非辐射复合中心,并且会导致相当大的非辐射损失,这解释了为什么即使抑制p掺杂,实验测量的载流子寿命也只有几纳秒。这项工作为CsSnI3p掺杂和非辐射复合的起源提供了新的见解,并表明最大程度地减少CsI空位的形成对于实现最佳器件形成至关重要。



3  I空位(VI)介导的载流子捕获特性

皖西学院是唯一通讯单位,张甲甲博士是论文的第一兼通讯作者。该研究得到国家自然科学基金委(11804253)、皖西学院高层次人才科研启动项目(WGKQ201702003)、高校优秀青年人才支持计划((gxyqZD2022074)等项目的资助。(文图/张甲甲  审核/谢成根)

Angew Chem Int Ed - 2022 - Zhang - Origins of p‐Doping and Nonradiative Recombination in CsSnI3(3).pdf                                                                

 

文章链接  https://doi.org/10.1002/anie.202212002